近日，杭州电子科技大学碳中和与新能源研究院田成祥、严文生教授团队在Chemical Engineering Journal（中科院一区TOP）发表题为Magnetron-sputtered vertically aligned 1T-rich MoS2 on 3D carbon foam for Li–S batteries的研究论文。田成祥为第一作者，严文生教授为通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.181364
针对锂硫电池中硫和Li2S电子导电性差，多硫化锂（LiPSs）容易溶解并在正负极之间穿梭等问题，作者构筑了v-MoS2@NCF夹层应用于锂硫电池。首先将商业三聚氰胺泡沫碳化得到轻质、互连的三维氮掺杂碳泡沫（NCF）；随后在室温下通过磁控溅射沉积MoS2纳米片。相比需要前驱体浸润、成核和生长的湿化学方法，物理沉积可以直接在复杂三维骨架表面形成连续的功能层。最终得到纳米级、垂直生长的MoS2纳米片，并呈现2H/1T混合相。其中，Mo 3d和S 2p拟合得到的1T相关比例分别约为67.4%和65.8%。
Fig. 1. (a) XRD patterns and (b) Raman spectra of NCF and v-MoS2@NCF; high-resolution XPS spectra of (c) S 2p and (d) Mo 3d for v-MoS2@NCF; (e) TGA curves of NCF and v-MoS2@NCF; (f) N2 adsorption–desorption isotherms of v-MoS2@NCF.
高硫载量才是检验界面设计是否有意义的“压力测试”。作者把硫载量提高到3.1、4.5和6.8 mg cm-2，并固定电池加入30 μL电解液，使E/S分别约为12.3、8.5和5.6 μL mg-1。结果显示，6.8 mg cm-2硫载量对应的电极，在0.1C循环100圈后仍达到约742 mAh g-1，对应面积容量约5.1 mAh cm-2；4.5和3.1 mg cm-2条件下，100圈后的面积容量分别约3.2和2.6 mAh cm-2。
Fig. 2. Electrochemical Performance of PP, NCF and v-MoS2@NCF electrodes at (a) 0.1C, (b) 2C and (c) different rate; (d) Cycling performance and (e) galvanostatic charge-discharge curves of v-MoS2@NCF at high sulfur areal loadings (3.1, 4.5 and 6.8 mg cm-2).
通过原位Raman表征，在普通PP隔膜条件下，放电过程中可以持续观察到Li2S8、Li2S6、Li2S4、Li2S3等可溶中间体；而在v-MoS2@NCF体系中，这些信号明显减弱。这并不意味着LiPSs“根本没有形成”，而更可能意味着它们在界面附近被快速吸附并继续转化，导致局部稳态浓度和停留时间下降。因此Raman信号变弱，同时穿梭扩散也受到抑制。换句话说，真正被优化的是“中间体在界面上的停留—转化时间尺度”。
Fig. 3.(a-c) In situ Raman spectra and selected Raman spectra of the PP blank group during the discharge process; (d-f) In situ Raman spectra and selected Raman spectra of the v-MoS2@NCF electrode during the discharge process; High-resolution XPS spectra of (g) S 2p and (h) Mo 3d for post-cycled v-MoS2@NCF; (i) XRD curve of post-cycled v-MoS2@NCF.
论文比较了2H、1T和1T/2H MoS2表面对LiPSs的吸附，以及整个硫还原路径上的Gibbs自由能变化。结果显示，1T/2H混合相对LiPSs具有更强的界面相互作用，并在关键的液—固转化阶段表现出更有利的热力学路径。尤其是Li2S4向Li2S2/Li2S转化，被认为是整个放电过程中重要的动力学瓶颈。在2H-MoS2上，相关步骤仍存在正的自由能变化（约0.29和0.05 eV）；而在1T/2H表面，对应变化转为更有利的负值（约−0.18和−0.51 eV）。这说明混合相界面能有效降低关键转化步骤的能垒，让液态LiPSs更容易快速走向固态终产物。
Fig. 4. (a) Density of states of 2H, 1 T, and 1 T/2H MoS2; (b) Optimal configurations of Li2S6 adsorbed on the 2H, 1 T, and 1 T/2H MoS2 surface and corresponding differential charge densities; (c) Binding energies and (d) gibbs free energy for LiPSs on 2H, 1 T, and 1 T/2H MoS2 surface; (e-f) Schematic illustration of the LiPSs conversions on the v-MoS2@NCF electrode.
锂硫电池想从“高理论容量”走向“高面容量”，关键不只是增加硫，而是要让更多硫在有限的时间和有限的电解液里真正完成可逆转化。v-MoS2@NCF通过“富1T相+垂直取向+三维导电骨架”的界面设计，把吸附、电子传输与催化转化连接起来，并在6.8 mg cm-2高硫载量下获得约5.1 mAh cm-2的面积容量。从更长远的角度看，这篇工作真正值得关注的地方，是把磁控溅射从“薄膜制备工具”进一步变成了一个可以调控界面质量、相组成、覆盖方式和负载量的“界面工程平台”。