近日，我院研究生杨高元以第一作者在国际TOP期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Fluorinated Epoxy for Tailoring PbI2 Residue in Perovskite Films to Realize Stable Perovskite Solar Cells with Fill Factor over 87%”的研究文章。其中，杭州电子科技大学（电子信息学院&杭电碳中和新能源研究院）周勤特聘副教授、严文生教授和中国科学院福建物质结构所高鹏研究员为论文通讯作者。感谢中国科学院福建物质结构所高鹏老师与低维光电材料与器件湖北省重点实验室梁桂杰老师的实验支持。
钙钛矿太阳能电池（PSCs）在光电转换效率方面表现优异，但在实际应用中，其稳定性和长期可靠性仍然是亟待克服的挑战。研究表明，钙钛矿电池中埋底界面上的残余PbI2与电池的电荷传输损失及其较差的稳定性密切相关。为了解决这一问题，研究团队通过引入TFHO添加剂，优化PbI2的分布，减少其在电池中的不利影响。经过TFHO修饰的PSCs实现了最高效率25.24%，填充因子高达87.61%。增强的光稳定性使得这些电池在经过1200小时连续1太阳光照射后，仍能保持80%的初始效率。此外，将TFHO纳入全空气加工的 PSCs中，效率达到了23.65%，为钙钛矿太阳能电池的商业化应用提供了广阔的前景。
图1.（a）通过构建不同形态的PbI2薄膜来制备钙钛矿薄膜的两步顺序沉积方案。（I）致密且无序的PbI2层阻碍了有机胺盐的渗透，导致反应不完全和PbI2残留。（II）多孔且粗糙的PbI2-TFHO层，其特征是PbI2晶粒尺寸减小和比表面积增加，促进了有机胺盐的渗透，从而最大限度地减少了未反应的PbI2，同时提高了钙钛矿薄膜的光稳定性。（b）对照样和（c）PbI2-TFHO（目标）PbI2薄膜的表面SEM图像，插图显示了相应的横截面SEM图像。（d）相应PbI2薄膜的水接触角测量值。
图2. 分别为（a）对照钙钛矿薄膜和目标钙钛矿薄膜的表面以及（b）底面的LSCM图像。插图显示了相应的放大视图。（c）对照样品和（d）目标样品的钙钛矿表面的SEM图像。（e）与TFHO的FAI相互作用的NMR分析。（f）Pb 4f和（g）对照样品和目标样品底面的I 3d的XPS谱图。
图3. （a）在玻璃上制备的钙钛矿薄膜、（b）具有电子传输层的钙钛矿薄膜以及（c）具有空穴传输层的钙钛矿薄膜的稳态光致发光（PL）。（d）钙钛矿中电子和空穴的扩散长度。（e）对照样品和（f）目标样品的瞬态吸收二维彩色光谱。（g）碘空位缺陷模型和（h）铅空位缺陷模型下，吸附在钙钛矿表面的TFHO的优化构型和电荷密度差，说明其与模型的相互作用。蓝色和黄色等值线分别表示电荷耗尽和积累。（i）纯电子器件的SCLC测试。
图4.（a）n-i-p型钙钛矿太阳能电池（PSCs）的横截面扫描电子显微镜（SEM）图像。（b）对照器件和目标器件的J-V（电流密度-电压）曲线。（c）相应器件的外部量子效率（EQE）光谱和（d）效率统计。（e）最大功率点处的稳定功率输出性能与时间的关系。（f）对照器件和目标器件的瞬态光电压（TPV）测试。（g）开路电压（VOC）与光强度的依赖关系。（h）基于未处理/用TFHO处理的钙钛矿太阳能电池的填充因子（FF）损失分析。（i）在空气中制备的对照器件和目标器件的J-V曲线。
图5. 在连续照明不同时长下，（a）对照样品和（b）目标样品的钙钛矿底面的扫描电子显微镜（SEM）图像。（c）对照样品和（d）目标样品在连续照明264小时前后拍摄的横截面SEM图像。（e）对照样品和（f）目标样品的原子力显微镜（AFM）图像，记录于连续照明264小时前后。（g）未封装的钙钛矿太阳能电池（PSCs）在环境空气（约25°C；相对湿度15±5%）中储存4000小时的情况。（h）在LED照明下，氮气环境中对未封装器件的MPPT追踪。