能源危机的显现和国家“双碳计划”的开展催促着能源结构的转型，光伏能源作为“取之不尽，用之不竭”的清洁能源，国家一直也将继续全力发展。钙钛矿太阳能电池作为第三代新型太阳能电池的佼佼者，已经走在了商业化的道路上，但是仍然存在稳定性不足、铅元素的毒性等问题亟待解决。针对此，近日，杭州电子科技大学电子信息学院&碳中和新能源研究院严文生教授团队在国际顶级学术Top期刊Small（影响因子13.3）（https://doi.org/10.1002/smll.202309033）上发表了研究性文章。涂艺博硕士生为论文第一作者，李国栋特聘副教授、臧月副教授和严文生教授为论文通讯作者。研究工作得到国家重点研发计划基金和浙江省自然科学基金的支持。
钙钛矿薄膜作为光伏能源电子器件/组件的活性层，是制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池的关键。本研究利用多功能添加剂咪唑烷基脲与钙钛矿组分中的碘化铅提前构建络合物作为钙钛矿晶体的成核位点和结晶模板，从而调控钙钛矿的生长动力学，并通过在钙钛矿晶体表层的锚定原位钝化钙钛矿薄膜晶界和界面处的缺陷。基于咪唑烷基脲与钙钛矿组分的有效络合，钙钛矿光伏器件在大幅提升稳定性的同时，还进一步抑制了铅离子的泄漏。
通过对比，发现含有咪唑烷基脲的碘化铅溶液在加热后出现了显著的变色反应，推测两者之间有较强的相互作用，并利用XRD（X射线衍射）等分析证明了络合反应的发生。此外，观察到基于咪唑烷基脲与碘化铅构建的络合物可以调控钙钛矿晶体的生长动力学，延缓钙钛矿的结晶过程，获得高质量的钙钛矿薄膜。
图1 （a）咪唑烷基脲的分子示意图，（b）碘化铅溶液的照片，（c）碘化铅薄膜的XRD图谱，（d）钙钛矿薄膜的结晶过程照片，（e）咪唑烷基脲调控钙钛矿结晶的示意图。
基于钙钛矿结晶生长的调控和晶界处缺陷的有效钝化，制备的钙钛矿太阳能电池的效率得到显著提升（从21.51%提升到了23.18%）。此外，由于钙钛矿薄膜相稳定性的增强和疏水性能的改善，优化后的钙钛矿光伏器件的稳定性（包括热稳定性、光照稳定性、水汽稳定性）和稳态输出能力同样显著改善。
图2 （a）光电转换效率曲线，（b）效率统计图，（c）老化前后的XRD对比，（d）稳态输出曲线，（e）未封装器件置于空气中老化的效率跟踪曲线。
在雨雪天气下，封装不完全或者损坏的钙钛矿光伏器件/组件会将铅离子缓慢释放溶解于水中从而污染土地环境。借助于咪唑烷基脲与钙钛矿组分之间的强相互作用，优化后的钙钛矿薄膜不仅具有出色的疏水性能，同时还能够抑制铅离子的泄漏，体现了其在环境友好方面的应用价值。
图3 钙钛矿薄膜浸入水中（a）一分钟后的照片，（b）铅泄露示意图，（c）UV-vis图谱，（d）铅浓度的变化